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Molten salt assistant synthesis of three-dimensional cobalt doped graphitic carbon nitride for photocatalytic N2 fixation: Experiment and DFT simulation analysis

石墨氮化碳 光催化 催化作用 X射线光电子能谱 分子 材料科学 吸附 兴奋剂 熔盐 过渡金属 电子转移 光化学 化学工程 无机化学 化学 物理化学 有机化学 工程类 光电子学
作者
Keyun Wang,Guizhou Gu,Shaozheng Hu,Jian Zhang,Xiaolong Sun,Fei Wang,Ping Li,Yanfeng Zhao,Zhiping Fan,Xiong Zou
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:368: 896-904 被引量:81
标识
DOI:10.1016/j.cej.2019.03.037
摘要

Abstract In this work, three-dimensional cobalt doped graphitic carbon nitride was synthesized by molten salt assistant method. XRD, N2 adsorption, SEM, XPS, UV–Vis spectroscopy, N2-TPD and Photoluminescence were used to characterize the prepared catalysts. The result shows that the addition of molten salt remarkably changes the morphology of as-prepared catalyst. Cobalt exists as coordinative Co-N bond, which can chemisorb and activate N2 molecules, and promote the electron transfer from catalyst to the nitrogen molecules. The as-prepared cobalt doped g-C3N4 displays the NH4+ production rate of 5.8 mg·L−1·h−1·gcat−1, which is 24 times of bulk g-C3N4. Density functional theory (DFT) simulations show that cobalt doping can not only prolong N N bond which activate N2 molecules, but promote the electrons-holes separation efficiency of g-C3N4. The d orbit of cobalt easily acts as a channel for transferring electrons from the transition metal to the N2 molecule, which enhances the N2 photofixation ability.
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