Lattice Oxygen Instability in Oxide‐Based Intercalation Cathodes: A Case Study of Layered LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2

材料科学 插层(化学) 氧化物 氧气 阴极 晶体结构 无机化学 化学物理 结晶学 化学 物理化学 冶金 有机化学
作者
Xueyan Hou,Kento Ohta,Yuta Kimura,Y. Tamenori,Kazuki Tsuruta,Koji Amezawa,Takashi Nakamura
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
卷期号:11 (30) 被引量:42
标识
DOI:10.1002/aenm.202101005
摘要

Abstract Oxide‐based cathode materials are key components of secondary batteries, for example, alkali metal‐ion and anion batteries, sufficient stability of which is thus vital for ensuring high energy density and safety. However, problems originating from the lattice oxygen instability in oxide‐based intercalation cathodes are widely reported, such as capacity degradation, gas generation, and thermal runaway, highlighting the importance of deep insights into the critical factors for lattice oxygen stability. In this work, lattice oxygen stability in layered rock‐salt LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2− δ is investigated with a focus on oxygen release behavior and relevant changes in crystal and electronic structures. Release of lattice oxygen facilitates cation mixing, transition metal slab expansion, and Li slab contraction, thus deteriorating the layered structure. As is revealed by X‐ray absorption spectroscopy, in the beginning stage of oxygen release, the charge balance is compensated by selective reduction of Ni 3+ . This strongly suggests that high valent Ni generated by delithiation or negative defect species, that is, lithium at the transition metal site ( TM), aggravates oxygen release severely. The findings of this work provide a new research direction and guidelines for the stabilization of lattice oxygen in oxide‐based intercalation cathodes.
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