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Identification of the Encapsulation Effect of Heteropolyacid in the Si–Al Framework toward Benzene Alkylation

烷基化 八角石 沸石 催化作用 多相催化 选择性 化学 同种类的 环己烯 化学工程 有机化学 热力学 物理 工程类
作者
Yuan Liu,Qiaoyun Liu,Kaihang Sun,Shufang Zhao,Young Dok Kim,Yongpeng Yang,Zhong-Yi Liu,Zhikun Peng
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:12 (8): 4765-4776 被引量:8
标识
DOI:10.1021/acscatal.1c05895
摘要

Heterogenization of homogeneous catalysts is a long-term pursuit in the field of catalysis application. Traditional alkylation of arenes with olefins is usually achieved using acid catalysts in a homogeneous system, with high catalytic activity and selectivity but difficulty in catalyst separation and reusability. Herein, H3PW12O40 (HPW), an excellent homogeneous Brønsted acid catalyst, was anchored to the faujasite (FAU) cage of ultrastable Y (USY) zeolite with high dispersion (HPW@USY). 100% conversion of cyclohexene (CHE) with 99.9% yield of cyclohexylbenzene was obtained by the alkylation of benzene (C6H6) and CHE (VC6H6/VCHE= 7:1). No obvious deactivation was observed over HPW@USY after eight cycles. Our experimental and theoretical results demonstrated that W–OH exposed in HPW, encapsulated in the FAU cage, is the active site for alkylation. The excellent performance of the HPW@USY catalyst was attributed to the homogeneous chemical environment and stability of the encapsulated HPW. Benefiting from the formation and stabilization of a reaction intermediate (C6H11•) during the CHE activation, the encapsulation effect of HPW in the Si–Al framework played a significant role in the alkylation between CHE and other aromatic hydrocarbons with high yields of alkylated products. This work provides a promising heterogeneous catalyst strategy, making the alkylation efficiency of aromatics and olefins as high as that of homogeneous catalysts.
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