Precisely manipulating the local coordination of cobalt single-atom catalyst boosts selective hydrogenation of nitroarenes

催化作用 异构化 选择性 离解(化学) Atom(片上系统) 化学 纳米技术 协调数 材料科学 组合化学 结晶学 物理化学 无机化学 有机化学 计算机科学 嵌入式系统 离子
作者
Fengliang Cao,Wanxin Ni,Qingshan Zhao,Libo Wang,Song Xue,Yanpeng Li,Debin Kong,Mingbo Wu,Linjie Zhi
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:346: 123762-123762 被引量:26
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2024.123762
摘要

Manipulating the local coordination environment holds immense potential in augmenting the catalytic performance of single-atom catalysts, which remains a great challenge. Through theoretical prediction, we find the catalytic properties of atomic Co centers towards selective hydrogenation of nitroarenes can be effectively manipulated by adjusting the coordinated number of P atoms, among which Co-N2P2 configuration stands out. Accordingly, a single-atom Co1-N/P-C catalyst featuring Co-N2P2 coordination was precisely fabricated through a sacrificial P-doped g-C3N4-template strategy. The optimal electronic structure of Co-N2P2 enables favorable chemical affinities toward nitroarene and H2, promoted heterolytic dissociation of H2, and accelerated reaction kinetics. Consequently, the Co1-N/P-C catalyst exhibits outstanding catalytic activity (overall TOF of 241.5 h-1), selectivity (>99%), and exceptional stability towards the hydrogenation of various functionalized nitroarenes, far surpassing other coordination configurations and most reported non-precious metal catalysts. This work deepens our understanding of the relationship between coordination structure and catalytic performance, offering boosted single-atom catalysts for selective hydrogenation of nitroarenes.
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