Anion–Cation Dual-Ion Multisite Doping Stabilizes the Crystal Structure of Li-Rich Layered Oxides

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作者
Jidong Duan,Mengjie Huang,Maoxia Yang,Shaomin Li,Gen Zhang,Jianqiang Guo,Bo Yue,Changyu Tang,Hao Liu
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:15 (31): 37530-37539 被引量:9
标识
DOI:10.1021/acsami.3c07415
摘要

Li-rich layered oxide (LLOs) cathode materials are gaining increasing attention as lithium-ion batteries (LIBs) pursue greater energy density. However, LLOs still suffer from severe capacity fading and voltage decay due to their unstable crystal structure. Hence, the anion–cation dual-ion multisite doping strategy based on Mg and S atoms is used to stabilize the crystal structures of LLOs. Mg substitutes Li atoms in the Li and transition-metal (TM) layers, while S atoms occupy tetrahedral interstitial sites and lattice O sites, all of which contribute to the crystal structure stability of LLOs. Theoretical calculations show that Mg/S dual-ion multisite doping successfully reduces the energy levels of the TM 3d–O 2p and isolated O 2p orbitals, which effectively stabilizes the lattice oxygen. Therefore, multisite-doped samples exhibit promising electrochemical performance. This strategy provides a new approach to enhance the crystal structure stability of LLOs for the design of high-energy-density Li-ion batteries.
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