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Enhanced Solar CO2 Photoreduction to Formic Acid by Platinum Immobilization on Bipyridine Covalent Triazine Framework with Defects

甲酸 三嗪 化学 光电流 光化学 光催化 共价键 选择性 密度泛函理论 铂金 催化作用 无机化学 材料科学 高分子化学 有机化学 计算化学 光电子学
作者
Kerem Kaya,Daniel Ditz,Aleksander Jaworski,Jianhong Chen,Susanna Monti,Giovanni Barcaro,Serhiy Budnyk,Adam Slabon,Regina Palkovits
出处
期刊:Advanced sustainable systems [Wiley]
卷期号:7 (8) 被引量:3
标识
DOI:10.1002/adsu.202300071
摘要

Abstract The immobilization and structural analysis of platinum nanoparticles on a nitrogen‐rich, bipyridine‐containing covalent triazine framework (bpyCTF) having structural defects are disclosed by taking advantage of 15 N solid‐state nuclear magnetic resonance measurements at natural 15 N isotope abundance and X‐ray photoelectron spectroscopic analyses. The photocatalyst (Pt@bpyCTF) with structural defects reduces CO 2 to formic acid (FA) at a rate of 152 µmol h −1 g −1 and a selectivity higher than 95% over CO and H 2 in water under simulated solar light. The presence of amine defects and the immobilization of Pt cause improvement in the photocurrent density and CO 2 capture capacity (≈8% by weight) despite the moderate surface area (0.54 cm 3 g −1 )of the photocatalyst. Theoretical models and density functional theory calculations are employed to investigate the possible CO 2 reduction reaction (CO 2 RR) mechanisms. Considering the exceptional CO 2 capture capacity and high FA production using only CO 2 ‐bubbled water, this work highlights the great potential of nitrogen‐rich CTFs for photocatalyzed CO 2 RRs under green conditions.
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