Strong Correlation between Ion-Migration Generated Vacancies and Anion Redox Activity in Layered Oxides

氧化还原 离子 材料科学 无机化学 化学 化学物理 有机化学
作者
Lixia Yu,Chunjing Hu,Xiang Wu,Xiaobing Lou,Tao Gan,Nian Zhang,Ying Zou,Bingwen Hu,Chao Li
出处
期刊:ACS energy letters [American Chemical Society]
卷期号:: 668-677 被引量:1
标识
DOI:10.1021/acsenergylett.4c03136
摘要

The role of dynamically generated vacancies associated with cation migrations in activating or facilitating the anion redox reaction (ARR) in layered oxides is still unknown. By taking P2-type Na2/3ZnxMn1–xO2 as a model system, we herein showcase that Zn-migration induced vacancies are responsible for the ARR activity through first-principles calculations. Remarkably, we reveal a quasi-quantitative connection between Zn-migration induced vacancies and ARR activity in a series of Na2/3ZnxMn1–xO2 (x = 0.1–0.3) materials by an arsenal of characterizations. The partially reversible Zn migration will divide the ARR beyond the activation cycle into "reversible ion-migration induced" and "irreversible ion-migration induced" types. We further highlight that a stable cyclic performance can be achieved via balancing these two types of ARR and transition-metal (TM) redox, securing both a high reversible capacity and stable discharge voltage. These insights represent a conceptual breakthrough toward the role of dynamically generated vacancies in activating and stabilizing ARR.
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