Mechanistic insight into selective adsorption and easy regeneration of carboxyl-functionalized MOFs towards heavy metals

吸附 选择性 解吸 化学 X射线光电子能谱 金属 废水 选择性吸附 密度泛函理论 水溶液中的金属离子 无机化学 化学工程 有机化学 催化作用 计算化学 环境工程 工程类
作者
Chenghan Ji,Mujian Xu,Hang Yu,Lu Lv,Weiming Zhang
出处
期刊:Journal of Hazardous Materials [Elsevier BV]
卷期号:424: 127684-127684 被引量:67
标识
DOI:10.1016/j.jhazmat.2021.127684
摘要

The development of heavy metal adsorbents with high selectivity has become a research hotspot due to the interference of coexisting ions (e.g., Na+, Ca2+) in the actual wastewater, but the more difficult regeneration caused by high adsorption selectivity severely limits its practical applications. Herein, a carboxyl adsorbent, MIL-121, demonstrated high adsorption selectivity for heavy metals at 10,000 mg/L of Na+ (removal > 99% for Cu2+) as well as unexpected easy regeneration (desorption > 99%) at low H+ concentration (10-3.5-10-3.0 M), which is hundreds of times lower than that of ever reported selective adsorbents (> 10-1 M H+). X-ray photoelectron spectrometry (XPS), extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) coupled with Density functional theory (DFT) simulation unveil that the -COOH groups in MIL-121 for heavy metals adsorption is specific inner-sphere coordination with higher binding energy (1.31 eV for Cu), and less energy required for regeneration (0.26 eV for H). Similar high selectivity and easy regeneration were also satisfied with other heavy metals (e.g., Pb2+, Ni2+), and removal of heavy metals remained > 99% in 10 consecutive adsorption-desorption cycles. For actual copper electroplating wastewater treatment, MIL-121 could produce ~ 3600 mL clean water/g sample, outperforming 300 mL that of the benchmark commercial adsorbent D-113. This study shows the potential of MIL-121 for heavy metal wastewater treatment and provides mechanistic insight for developing adsorbents with high selective adsorption and easy regeneration.
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