Cage effects control the mechanism of methane hydroxylation in zeolites

甲烷 激进的 化学 催化作用 甲醇 光化学 沸石 拉曼光谱 无机化学 有机化学 光学 物理
作者
Benjamin E. R. Snyder,Max L. Bols,Hannah M. Rhoda,Dieter Plessers,Robert A. Schoonheydt,Bert F. Sels,Edward I. Solomon
出处
期刊:Science [American Association for the Advancement of Science (AAAS)]
卷期号:373 (6552): 327-331 被引量:83
标识
DOI:10.1126/science.abd5803
摘要

Fencing in radicals Zeolite catalysis could potentially offer a more direct route from methane to methanol. However, current catalysts tend to deactivate too quickly for practical use. Snyder et al. investigated the deactivation mechanism using Mössbauer and Raman spectroscopy and accompanying simulations (see the Perspective by Scott). Their results suggest that in zeolites with large apertures, after iron active sites strip hydrogen from methane, the resulting methyl radicals can leak away and deactivate other iron centers. Zeolites with tighter apertures can keep the radicals nearby longer, favoring the formation of methanol. Science , abd5803, this issue p. 327 ; see also abj4734, p. 277
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