Chalcogen heteroatoms doped nickel-nitrogen-carbon single-atom catalysts with asymmetric coordination for efficient electrochemical CO2 reduction

杂原子 电化学 催化作用 硫族元素 碳纤维 氮气 Atom(片上系统) 无机化学 化学 材料科学 还原(数学) 结晶学 电极 冶金 有机化学 物理化学 戒指(化学) 几何学 数学 复合数 计算机科学 嵌入式系统 复合材料
作者
Jialin Wang,Kaini Zhang,Ta Thi Thuy Nga,Yiqing Wang,Yuchuan Shi,Daixing Wei,Chung‐Li Dong,Shaohua Shen
出处
期刊:Chinese Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:64: 54-65 被引量:5
标识
DOI:10.1016/s1872-2067(24)60103-8
摘要

The electronic configuration of central metal atoms in single-atom catalysts (SACs) is pivotal in electrochemical CO2 reduction reaction (eCO2RR). Herein, chalcogen heteroatoms (e.g., S, Se, and Te) were incorporated into the symmetric nickel-nitrogen-carbon (Ni-N4-C) configuration to obtain Ni-X-N3-C (X: S, Se, and Te) SACs with asymmetric coordination presented for central Ni atoms. Among these obtained Ni-X-N3-C (X: S, Se, and Te) SACs, Ni-Se-N3-C exhibited superior eCO2RR activity, with CO selectivity reaching ~98% at −0.70 V versus reversible hydrogen electrode (RHE). The Zn-CO2 battery integrated with Ni-Se-N3-C as cathode and Zn foil as anode achieved a peak power density of 1.82 mW cm–2 and maintained remarkable rechargeable stability over 20 h. In-situ spectral investigations and theoretical calculations demonstrated that the chalcogen heteroatoms doped into the Ni-N4-C configuration would break coordination symmetry and trigger charge redistribution, and then regulate the intermediate behaviors and thermodynamic reaction pathways for eCO2RR. Especially, for Ni-Se-N3-C, the introduced Se atoms could significantly raise the d-band center of central Ni atoms and thus remarkably lower the energy barrier for the rate-determining step of *COOH formation, contributing to the promising eCO2RR performance for high selectivity CO production by competing with hydrogen evolution reaction.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
小鱼儿发布了新的文献求助10
刚刚
1秒前
1秒前
1秒前
Dddd发布了新的文献求助10
1秒前
2秒前
2秒前
科目三应助啊棕采纳,获得10
2秒前
科研通AI2S应助草莓采纳,获得10
3秒前
L91完成签到,获得积分10
3秒前
4秒前
康康星发布了新的文献求助10
4秒前
石若楠发布了新的文献求助10
5秒前
5秒前
小鹿5460发布了新的文献求助30
5秒前
5秒前
懦弱的冰岚完成签到,获得积分10
5秒前
FashionBoy应助彳亍采纳,获得10
6秒前
聪慧小霜应助Ae采纳,获得10
6秒前
bai给bai的求助进行了留言
6秒前
科研通AI5应助Wike采纳,获得10
7秒前
7秒前
工农乒大学牲完成签到,获得积分10
7秒前
科研通AI2S应助俊逸的代曼采纳,获得10
7秒前
7秒前
8秒前
Dddd完成签到,获得积分10
8秒前
Rondab应助imxiaobing采纳,获得10
8秒前
8秒前
9秒前
wisdom应助小鱼儿采纳,获得10
10秒前
10秒前
人生如梦应助liyunma采纳,获得10
10秒前
10秒前
无花果应助风趣的老太采纳,获得10
11秒前
fangyifang完成签到,获得积分10
11秒前
12秒前
Ae给Ae的求助进行了留言
12秒前
快点毕业完成签到,获得积分10
13秒前
时柚完成签到,获得积分10
13秒前
高分求助中
Picture Books with Same-sex Parented Families: Unintentional Censorship 700
ACSM’s Guidelines for Exercise Testing and Prescription, 12th edition 500
Nucleophilic substitution in azasydnone-modified dinitroanisoles 500
不知道标题是什么 500
Indomethacinのヒトにおける経皮吸収 400
Phylogenetic study of the order Polydesmida (Myriapoda: Diplopoda) 370
Effective Learning and Mental Wellbeing 300
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3974779
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3519193
关于积分的说明 11197417
捐赠科研通 3255311
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1797760
邀请新用户注册赠送积分活动 877150
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 806187