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Merits of the CeLaCuO ternary oxide as promoter of the Ni/SBA-15 catalyst for the dry reforming of methane reaction

催化作用 双金属片 拉曼光谱 二氧化碳重整 X射线光电子能谱 材料科学 氧化物 合成气 甲烷 金属 微晶 色散(光学) 化学工程 无机化学 化学 结晶学 冶金 有机化学 工程类 物理 光学
作者
Aseel Gamal Suliman Hussien,Aasif A. Dabbawala,Dalaver H. Anjum,Nikolaos D. Charisiou,Walid Al‐Maksoud,Edy Abou‐Hamad,Yoji Kobayashi,Maria A. Goula,Kyriaki Polychronopoulou
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:496: 153948-153948
标识
DOI:10.1016/j.cej.2024.153948
摘要

This work reports on the catalytic performance of 5 wt% Ni/SBA-15 catalysts promoted with different contents of CeLa10Cu metal-oxide (X = 0%, 10%, 20%, 30%, 40%) towards dry reforming of methane (DRM). The high surface area of SBA-15 allows the confinement of the Ni in its channels and improved its dispersion. The specific surface area of catalysts was found to be in the 182–307 m2/g range. Structural analysis (X-ray diffraction and Raman) of the catalysts showed that ceria-related cubic fluorite phase is only observed at the onset of 20% CeLa10Cu content and higher. Additionally, the Raman studies alongside with 29Si solid state NMR demonstrated the promoter-support interactions through the formation of Ce–O–Si bond (Raman bands at 806 cm−1 and 1065 cm−1). The addition of CeLa10Cu promoter improved the reducibility and basicity of the catalyst, which was reflected in the time-on-stream (stability) tests performed on the reference catalyst (5% Ni/SBA-15) as well as on the 5% Ni/ 30% CeLa10Cu-SBA-15 (i.e. the best performing catalyst of this study). The latter catalyst demonstrated superior coke resistance in the long test runs (100 h). HR-TEM and XPS studies confirmed the formation of NiCu bimetallic alloy where Ni and Cu originating from the active metal and support, respectively; the latter affected the electronic structure and stabilized the catalyst during DRM reaction severe conditions. The CeLa10Cu promotion decreased carbon was formation (TGA analysis). The TGA analysis and Raman spectra of the spent catalysts showed that the 30% CeLa10Cu promotion exhibited the least carbon formation and of amorphous nature during the 100 h DRM. The low angle XRD showed some deterioration in the SBA-15 structure after 100 h DRM, whereas the SBA-15 structure was maintained after 12 h DRM.
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