O‐2p Hybridization Enhanced Transformation of Active γ‐NiOOH by Chromium Doping for Efficient Urea Oxidation Reaction

材料科学 催化作用 尿素 氢氧化物 电催化剂 密度泛函理论 拉曼光谱 无机化学 化学工程 电极 电化学 冶金 物理化学 有机化学 计算化学 化学 工程类 物理 光学
作者
Shan Xu,Dongxu Jiao,Xiaowen Ruan,Zhaoyong Jin,Yu Qiu,Zhipeng Feng,Lirong Zheng,Jinchang Fan,Weitao Zheng,Xiaoqiang Cui
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:34 (36) 被引量:32
标识
DOI:10.1002/adfm.202401265
摘要

Abstract The electrooxidation of urea holds great potential for converting urea from wastewater into hydrogen, contributing to environmental protection and sustainable energy production. This necessitates the development of highly efficient and stable catalysts for the urea oxidation reaction (UOR). In this study, a NiCoCr‐LDH/NF (nickel‐cobalt‐chromium layered double hydroxide/nickel foam) electrode is successfully synthesized via a simple hydrothermal method, demonstrating excellent electrocatalytic performance with a low work potential of 1.38 V at a high current density of 100 mA cm −2 . In situ, Raman spectra analysis revealed that the incorporation of chromium (Cr) facilitated the generation of active γ‐NiOOH species and catalyst reconstruction. Density functional theory (DFT) simulations confirmed that the lower formation energy of γ‐NiOOH is due to the weakened interaction of O─H bonds because of a narrow energy range of hybridization between O‐2p z orbitals and H‐1s orbitals. The introduction of Cr also improved the adsorption energy of urea molecules and its intermediates, thereby enhancing the overall activity of UOR. With its excellent electrocatalytic performance, unique electronic states, and coordination structures, the NiCoCr‐LDH/NF electrode showcases great potential for practical applications in the field of energy catalysis.
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