Composite Si-O-metal network catalysts with uneven electron distribution: Enhanced activity and electron transfer for catalytic ozonation of carbamazepine

催化作用 介孔材料 密度泛函理论 化学 分子筛 电子转移 金属 拉曼光谱 物理化学 无机化学 材料科学 计算化学 有机化学 光学 物理
作者
Shangyi Li,Jing Wang,Yiyun Ye,Yiming Tang,Xukai Li,Feng Long Gu,Laisheng Li
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:263: 118311-118311 被引量:50
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2019.118311
摘要

Electron-rich center and electron-poor center were formed around Si and metal atom linked via Si-O-metal bonding bridge in the Co-Ce doping mesoporous molecular sieves MCM-48 for catalytic ozonation of carbamazepine (CBZ). The density functional theory (DFT) calculations of Co-Ce-MCM-48 concluded that unique Co-O-Si-O-Si-O-Ce had a much lower energy gap than those of Si-O-Si-O-Si-O-Si, Co-O-Si-O-Si-O-Ce and Co-O-Si-O-Si-O-Ce. The successful immobilization of Co-Ce was verified by X-ray absorption fine-structure (XAFS), Raman and 29Si MAS-NMR spectrum. Co-Ce-MCM-48/O3 process achieved 75.6% mineralization of CBZ at 60 min by generation of reactive oxygen species (ROSs) and enhanced redox behaviors of Ce(Ⅲ)/Ce(Ⅳ) and Co(Ⅱ)/Co(Ⅲ). Two new intermediates (P13 and P14) of CBZ in Co-Ce-MCM-48/O3 were observed by DFT and LCMS/MS results. This study opened a new insight by employing an integration of theoretical and experimental techniques to elucidate the synergistic effect of uneven electrons distribution at Co-O-Si-O-Si-O-Ce and catalytic reaction pathway of CBZ.
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