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Huge Absorption Edge Blue shifts of Layered α-MoO3 Crystals upon Thickness Reduction Approaching 2D Nanosheets

蓝移 材料科学 吸收边 拉曼光谱 吸收(声学) 带隙 各向异性 凝聚态物理 软化 GSM演进的增强数据速率 声子 Crystal(编程语言) 分子物理学 光学 光电子学 化学 光致发光 复合材料 电信 物理 计算机科学 程序设计语言
作者
Hongfei Liu,Coryl J.J. Lee,Yunjiang Jin,Jing Yang,Chengyuan Yang,Dongzhi Chi
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry C [American Chemical Society]
卷期号:122 (22): 12122-12130 被引量:16
标识
DOI:10.1021/acs.jpcc.8b03340
摘要

Recent theoretical studies suggest none or minor changes in the band gap of two-dimensional (2D) α-MoO3 nanosheets as compared with that of the bulk because of the weak interlayer electronic interactions. Unfortunately, this suggestion is lacking positive support in the literature. Herein, we report experimental observations of huge blue shifts in the absorption edge of layered α-MoO3 as its thickness t is reduced approaching atomic layers. When t > 10 nm, every order of magnitude of thickness reduction gives rise to a blue shift of ∼0.29 eV without causing any Raman mode shifts. This blue shift, in terms of finite difference time domain calculations, is attributable to optical interferences at the crystal surfaces. However, when t is further reduced below ∼10 nm, an even larger blue shift, accompanied by a mode softening of the most strengthened Mo–O–Mo stretching phonon (Ag), has been observed. This observation is consistent with those of 2D α-MoO3 nanosheets produced by aqueous exfoliations and, based on our calculations of the electronic structures, can be explained as anisotropic in-plane strain relaxations/redistributions. A gas-phase layer-by-layer etching of the layered α-MoO3 single crystals has also been demonstrated for consequent fabrications of novel electronic devices, as well as their integrations, based on α-MoO3 and other 2D nanosheets.
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