Defective MnxZr1–xO2 Solid Solution for the Catalytic Oxidation of Toluene: Insights into the Oxygen Vacancy Contribution

催化作用 固溶体 氧气 空位缺陷 材料科学 甲苯 无机化学 物理化学 化学 结晶学 冶金 有机化学
作者
Xueqin Yang,Xiaolin Yu,Meizan Jing,Weiyu Song,Jian Liu,Maofa Ge
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:11 (1): 730-739 被引量:267
标识
DOI:10.1021/acsami.8b17062
摘要

Oxygen vacancy is conducive to molecular oxygen adsorption and activation, and it is necessary to estimate its contribution on catalysts, especially the doped system for volatile organic compound (VOC) oxidation. Herein, a series of doped Mn xZr1- xO2 catalysts with oxygen vacancy were prepared by partially substituting Zr4+ in a zirconia with low-valent manganese (Mn2+). Compared with the corresponding mechanically mixed samples (MB-x) without oxygen vacancy, Mn xZr1- xO2 catalysts exhibited better toluene conversion and specific reaction rate, where the differential values were calculated to estimate the contribution of oxygen vacancy on catalytic performance. The increase in oxygen vacancy concentrations in Mn xZr1- xO2 catalysts can boost the differential values, implying the enhancement of oxygen vacancy contribution. Density functional theory (DFT) calculations further confirmed the contribution of oxygen vacancy, and molecular oxygen is strongly absorbed and activated on a defective Mn-doped c-ZrO2 (111) surface with oxygen vacancy rather than a perfect m-ZrO2 (-111) surface or a perfect Mn-doped c-ZrO2 (111) surface, thus resulting in the significant improvement in catalytic activity for toluene oxidation. In situ DRIFTS spectra revealed that the oxygen vacancy can alter the toluene degradation pathway and accelerate the intermediates to convert into CO2 and H2O, thus leading to a low activation energy and high specific reaction rate.
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