Mn Doping at High‐Activity Octahedral Vacancies of γ‐Fe2O3 for Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysis in Metal‐Air Batteries

催化作用 杂原子 八面体 兴奋剂 无机化学 电催化剂 基质(水族馆) 材料科学 化学 空位缺陷 氧气 结晶学 物理化学 电极 电化学 晶体结构 有机化学 戒指(化学) 海洋学 光电子学 地质学
作者
Liuzhe Qiu,Zhong Wu,Yingjie Liu,Zhenbo Qin,Yichun Liu,Jinfeng Zhang,Yida Deng,Wenbin Hu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
标识
DOI:10.1002/ange.202421918
摘要

γ‐Fe2O3 with the intrinsic cation vacancies is an ideal substrate for heteroatom doping into the highly active octahedral sites in spinel oxide catalysts. However, it is still a challenge to confirm the vacancy location of γ‐Fe2O3 through experiments and obtain enhanced catalytic performance by preferential occupation of octahedral sites for heteroatom doping. Here, a Mn‐doped γ‐Fe2O3 incorporated with carbon nanotubes catalyst was developed to successfully achieve preferential doping into highly active octahedral sites by employing γ‐Fe2O3 as the precursor. Further, the vacancy in γ‐Fe2O3 was only located on octahedral sites rather than tetrahedral ones, which was first proved by direct experimental evidence through the clarification doping sites of Mn. Notably, the catalyst shows outstanding activity towards oxygen reduction reaction with the half‐wave potential of 0.82 V and 0.64 V vs. reversible hydrogen electrode in alkaline and neutral electrolytes, respectively, as well as the maximum power density of 179 mWcm−2 and 403 mWcm−2 for Mg‐air batteries and Al‐air batteries, respectively. It could be attributed to the synergistic effect of the doping Mn on octahedral sites and the substrate γ‐Fe2O3 along with the modification of the adsorption/desorption properties for ORR oxygen‐containing intermediates as well as the optimization of the reaction energy barriers.
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