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Electron-outflowing heterostructure hosts for high-voltage aqueous zinc-iodine batteries

密度泛函理论 水溶液 氧化还原 价(化学) 拉曼光谱 材料科学 电化学 光化学 化学物理 化学 纳米技术 物理 计算化学 电极 冶金 物理化学 有机化学 光学
作者
Junming Kang,Chao Wang,Zhikang Liu,Lequan Wang,Yuhuan Meng,Zhimin Zhai,Jiajia Zhang,Hongbin Lu
出处
期刊:Energy Storage Materials [Elsevier]
卷期号:68: 103367-103367 被引量:2
标识
DOI:10.1016/j.ensm.2024.103367
摘要

Enhancing the energy density is an imperative challenge in the advancement of aqueous zinc-iodine (Zn-I2) batteries, which hold great promise for grid energy storage systems. Achieving the reversible conversion reaction of high-valence iodine species, particularly I+/I0 redox chemistry, offers a substantial potential for improved energy density. In this study, we introduce a novel method of employing electron-outflowing heterostructured hosts to stabilize I+ ions in aqueous halide-free ZnSO4 electrolytes. Both experimental analyses and density functional theory (DFT) calculations reveal that the stabilization of thermodynamically unstable I+ cations originates from the charge transfer interaction between I+ ions and copper phthalocyanine (CuPc) within the hosts. The electron-outflowing effect resulting from the π-π conjugation between CuPc and the carbon framework in heterostructured hosts further intensifies the charge transfer interaction, leading to the reversible I+/I5− conversion reaction in Zn-I2 batteries. Consequently, this emerging redox reaction, validated by in-situ Raman and ex-situ ultraviolet-visible spectroscopy, introduces another voltage plateau at ∼1.6 V and enhances the energy density to 233.8 Wh kg–1 at 3.0 A g–1. This work showcases outstanding electrochemical performance for the Zn-I2 battery, providing valuable insights into advancing iodine redox chemistry featuring multiple electrons.
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