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Fe-Mn oxycarbide anchored on N-doped carbon for enhanced Fenton-like catalysis: Importance of high-valent metal-oxo species and singlet oxygen

催化作用 单线态氧 化学 电子顺磁共振 降级(电信) 碳纤维 猝灭(荧光) 分解 光化学 金属 氧气 激进的 单重态 金属有机骨架 无机化学 材料科学 吸附 物理化学 有机化学 荧光 复合数 激发态 复合材料 核物理学 物理 电信 量子力学 核磁共振 计算机科学
作者
Yangzhuo He,Hong Qin,Ziwei Wang,Han Wang,Yuan Zhu,Chengyun Zhou,Ying Zeng,Yicheng Li,Piao Xu,Guangming Zeng
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:340: 123204-123204 被引量:116
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2023.123204
摘要

A nonradical oxidation-based peroxymonosulfate (PMS) activation is an attractive process for pollutant elimination. Herein, a dual-metal-organic framework (MOF) assisted strategy to construct magnetic Fe-Mn oxycarbide anchored on N-doped carbon (FeMn@NC) was proposed for PMS activation. It was found that FeMn@NC-800 displayed superior activity than other comparable counterparts, with nearly 100 % degradation of sulfamethazine (SMZ) within 30 min. Electron paramagnetic resonance and quenching tests revealed that nonradical oxidation (1O2 and high-valent metal-oxo species) dominated the SMZ degradation process. Experimental and theoretical calculations demonstrated that FeMn oxycarbide preferred adsorbing the terminal O of PMS, which could improve the PMS oxidization to produce SO5•−, further generating 1O2. Moreover, dual active sites could lower the energy barrier to cleave the O−O bond of PMS to form high-valent FeMn=O species. The present study provided a clue to rationally design high-performance heterogeneous catalysts and proposed a novel nonradical-based catalytic oxidation for environmental cleaning.
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