Copper Doping Boosts Electrocatalytic CO2 Reduction of Atomically Precise Gold Nanoclusters

双金属片 化学 纳米团簇 密度泛函理论 催化作用 星团(航天器) 结晶学 兴奋剂 单晶 配体(生物化学) 卤化物 法拉第效率 晶体结构 纳米技术 电极 无机化学 物理化学 电化学 计算化学 材料科学 有机化学 光电子学 程序设计语言 计算机科学 生物化学 受体
作者
Guocheng Deng,Hyewon Yun,Megalamane S. Bootharaju,Fang Sun,Kangjae Lee,Xiaolin Liu,Seungwoo Yoo,Qing Tang,Yun Jeong Hwang,Taeghwan Hyeon
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (50): 27407-27414 被引量:23
标识
DOI:10.1021/jacs.3c08438
摘要

Unraveling the atomistic synergistic effects of nanoalloys on the electrocatalytic CO2 reduction reaction (eCO2RR), especially in the presence of copper, is of paramount importance. However, this endeavor encounters significant challenges due to the lack of the crystallographically determined atomic-level structure of appropriate monometallic and bimetallic analogues. Herein, we report a one-pot synthesis and structure characterization of a AuCu nanoalloy cluster catalyst, [Au15Cu4(DPPM)6Cl4(C≡CR)1]2+ (denoted as Au15Cu4). Single-crystal X-ray diffraction analysis reveals that Au15Cu4 comprises two interpenetrating incomplete, centered icosahedra (Au9Cu2 and Au8Cu3) and is protected by six DPPM, four halide, and one alkynyl ligand. The Au15Cu4 cluster and its closest monometal structural analogue, [Au18(DPPM)6Br4]2+ (denoted as Au18), as model systems, enable the elucidation of the atomistic synergistic effects of Au and Cu on eCO2RR. The results reveal that Au15Cu4 is an excellent eCO2RR catalyst in a gas diffusion electrode-based membrane electrode assembly (MEA) cell, exhibiting a high CO Faradaic efficiency (FECO) of >90%, and this efficiency is substantially higher than that of the undoped Au18 (FECO: 60% at -3.75 V). Au15Cu4 exhibits an industrial-level CO partial current density of up to -413 mA/cm2 at -3.75 V with the gas CO2-fed MEA, which is 2-fold higher than that of Au18. The density functional theory (DFT) calculations demonstrate that the synergistic effects are induced by Cu doping, where the exposed pair of AuCu dual sites was suggested for launching the eCO2RR process. Besides, DFT simulations reveal that these special dual sites synergistically coordinate a moderate shift in the d-state, thus enhancing its overall catalytic performance.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
我是老大应助还单身的谭采纳,获得10
1秒前
李健应助喵誉玉采纳,获得30
1秒前
碧蓝的澜发布了新的文献求助30
1秒前
小聋包完成签到,获得积分10
1秒前
笑嘻嘻发布了新的文献求助10
2秒前
2秒前
cy完成签到 ,获得积分10
3秒前
Lucas应助飞快的金鑫采纳,获得10
3秒前
3秒前
zai发布了新的文献求助10
4秒前
JiaHui发布了新的文献求助20
4秒前
传奇3应助gao456789采纳,获得10
4秒前
于世不凡发布了新的文献求助10
5秒前
小熊完成签到,获得积分10
5秒前
zhangxinyu完成签到,获得积分10
6秒前
6秒前
斯文媚颜发布了新的文献求助10
7秒前
cookienin发布了新的文献求助30
8秒前
Seven37完成签到,获得积分10
8秒前
aleph完成签到,获得积分10
8秒前
LLLLLLL完成签到,获得积分10
11秒前
情怀应助嘟嘟嘟采纳,获得30
12秒前
mingruiqi发布了新的文献求助10
12秒前
CipherSage应助古果采纳,获得10
12秒前
12秒前
于忠波发布了新的文献求助10
12秒前
13秒前
小靳发布了新的文献求助10
13秒前
活力的映易完成签到,获得积分10
13秒前
洁净钢笔发布了新的文献求助10
14秒前
慎独完成签到,获得积分20
14秒前
顺利雪糕完成签到,获得积分10
14秒前
yuancaix完成签到,获得积分10
14秒前
彩虹关注了科研通微信公众号
15秒前
15秒前
mlzmlz完成签到,获得积分10
16秒前
16秒前
ABC2023发布了新的文献求助10
16秒前
16秒前
共享精神应助花骨朵采纳,获得10
17秒前
高分求助中
Evolution 10000
Sustainability in Tides Chemistry 2800
юрские динозавры восточного забайкалья 800
English Wealden Fossils 700
An Introduction to Geographical and Urban Economics: A Spiky World Book by Charles van Marrewijk, Harry Garretsen, and Steven Brakman 600
Diagnostic immunohistochemistry : theranostic and genomic applications 6th Edition 500
Mantiden: Faszinierende Lauerjäger Faszinierende Lauerjäger 400
热门求助领域 (近24小时)
化学 医学 生物 材料科学 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 基因 遗传学 催化作用 物理化学 免疫学 量子力学 细胞生物学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3152657
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2803891
关于积分的说明 7856198
捐赠科研通 2461571
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1310444
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 629205
版权声明 601782