Copper Doping Boosts Electrocatalytic CO2 Reduction of Atomically Precise Gold Nanoclusters

双金属片 化学 纳米团簇 密度泛函理论 催化作用 星团(航天器) 结晶学 兴奋剂 单晶 配体(生物化学) 卤化物 法拉第效率 晶体结构 纳米技术 电极 无机化学 物理化学 电化学 计算化学 材料科学 有机化学 光电子学 受体 生物化学 程序设计语言 计算机科学
作者
Guocheng Deng,Hyewon Yun,Megalamane S. Bootharaju,Fang Sun,Kangjae Lee,Xiaolin Liu,Seungwoo Yoo,Qing Tang,Yun Jeong Hwang,Taeghwan Hyeon
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (50): 27407-27414 被引量:23
标识
DOI:10.1021/jacs.3c08438
摘要

Unraveling the atomistic synergistic effects of nanoalloys on the electrocatalytic CO2 reduction reaction (eCO2RR), especially in the presence of copper, is of paramount importance. However, this endeavor encounters significant challenges due to the lack of the crystallographically determined atomic-level structure of appropriate monometallic and bimetallic analogues. Herein, we report a one-pot synthesis and structure characterization of a AuCu nanoalloy cluster catalyst, [Au15Cu4(DPPM)6Cl4(C≡CR)1]2+ (denoted as Au15Cu4). Single-crystal X-ray diffraction analysis reveals that Au15Cu4 comprises two interpenetrating incomplete, centered icosahedra (Au9Cu2 and Au8Cu3) and is protected by six DPPM, four halide, and one alkynyl ligand. The Au15Cu4 cluster and its closest monometal structural analogue, [Au18(DPPM)6Br4]2+ (denoted as Au18), as model systems, enable the elucidation of the atomistic synergistic effects of Au and Cu on eCO2RR. The results reveal that Au15Cu4 is an excellent eCO2RR catalyst in a gas diffusion electrode-based membrane electrode assembly (MEA) cell, exhibiting a high CO Faradaic efficiency (FECO) of >90%, and this efficiency is substantially higher than that of the undoped Au18 (FECO: 60% at -3.75 V). Au15Cu4 exhibits an industrial-level CO partial current density of up to -413 mA/cm2 at -3.75 V with the gas CO2-fed MEA, which is 2-fold higher than that of Au18. The density functional theory (DFT) calculations demonstrate that the synergistic effects are induced by Cu doping, where the exposed pair of AuCu dual sites was suggested for launching the eCO2RR process. Besides, DFT simulations reveal that these special dual sites synergistically coordinate a moderate shift in the d-state, thus enhancing its overall catalytic performance.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
曾婉娟发布了新的文献求助20
刚刚
Akim应助积极的珩采纳,获得10
刚刚
ding应助杨19980625采纳,获得10
1秒前
mtfx发布了新的文献求助10
2秒前
yaoweiqi发布了新的文献求助10
2秒前
赘婿应助author采纳,获得10
2秒前
3秒前
小旋风应助yaoweiqi采纳,获得10
8秒前
lkl77发布了新的文献求助50
9秒前
10秒前
汉堡包应助Ivan采纳,获得10
11秒前
11秒前
12秒前
13秒前
lkl77完成签到,获得积分10
14秒前
搜集达人应助eerrttyyuu采纳,获得10
15秒前
莫华龙发布了新的文献求助10
16秒前
Jasper应助tianmj采纳,获得10
16秒前
陶淳完成签到,获得积分10
17秒前
猪猪侠发布了新的文献求助10
21秒前
23秒前
lxr完成签到 ,获得积分10
24秒前
25秒前
27秒前
27秒前
不安雅琴完成签到,获得积分20
28秒前
猪猪侠完成签到,获得积分10
28秒前
30秒前
威武白凝关注了科研通微信公众号
30秒前
ZZY完成签到 ,获得积分10
31秒前
31秒前
虚幻靖易发布了新的文献求助10
31秒前
所所应助惠归尘采纳,获得10
31秒前
31秒前
33秒前
王哈哈发布了新的文献求助10
33秒前
daguan完成签到,获得积分10
34秒前
34秒前
34秒前
难过冷玉发布了新的文献求助10
37秒前
高分求助中
中国国际图书贸易总公司40周年纪念文集 大事记1949-1987 2000
TM 5-855-1(Fundamentals of protective design for conventional weapons) 1000
草地生态学 880
Threaded Harmony: A Sustainable Approach to Fashion 799
Basic Modern Theory of Linear Complex Analytic 𝑞-Difference Equations 510
Queer Politics in Times of New Authoritarianisms: Popular Culture in South Asia 500
Livre et militantisme : La Cité éditeur 1958-1967 500
热门求助领域 (近24小时)
化学 医学 生物 材料科学 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 基因 遗传学 催化作用 物理化学 免疫学 量子力学 细胞生物学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3058597
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2714676
关于积分的说明 7441656
捐赠科研通 2360028
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1250485
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 607447
版权声明 596421