High-Density Cobalt Single-Atom Catalysts for Enhanced Oxygen Evolution Reaction

化学 催化作用 邻接 密度泛函理论 析氧 氧气 电子转移 Atom(片上系统) 光化学 氧原子 无机化学 物理化学 计算化学 分子 有机化学 电极 嵌入式系统 电化学 计算机科学
作者
Pawan Kumar,Kannimuthu Karthick,Ali Shayesteh Zeraati,Soumyabrata Roy,Xiao Wang,Xiyang Wang,Subhajyoti Samanta,Kristen A. Miller,María Molina,Dhwanil Trivedi,Jehad Abed,M. Astrid Campos Mata,Hasan Al‐Mahayni,Jonas Baltrušaitis,George K. H. Shimizu,Yimin A. Wu,Ali Seifitokaldani,Edward H. Sargent,Pulickel M. Ajayan,Jinguang Hu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (14): 8052-8063 被引量:235
标识
DOI:10.1021/jacs.3c00537
摘要

Single atom catalysts (SACs) possess unique catalytic properties due to low-coordination and unsaturated active sites. However, the demonstrated performance of SACs is limited by low SAC loading, poor metal-support interactions, and nonstable performance. Herein, we report a macromolecule-assisted SAC synthesis approach that enabled us to demonstrate high-density Co single atoms (10.6 wt % Co SAC) in a pyridinic N-rich graphenic network. The highly porous carbon network (surface area of ∼186 m2 g-1) with increased conjugation and vicinal Co site decoration in Co SACs significantly enhanced the electrocatalytic oxygen evolution reaction (OER) in 1 M KOH (η10 at 351 mV; mass activity of 2209 mA mgCo-1 at 1.65 V) with more than 300 h stability. Operando X-ray absorption near-edge structure demonstrates the formation of electron-deficient Co-O coordination intermediates, accelerating OER kinetics. Density functional theory (DFT) calculations reveal the facile electron transfer from cobalt to oxygen species-accelerated OER.
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