Morphology‐Reserved Synthesis of Discrete Nanosheets of CuO@SAPO‐34 and Pore Mouth Catalysis for One‐Pot Oxidation of Cyclohexane

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作者
Xiangke Guo,Mengxia Xu,Minyi She,Yan Zhu,Tao-Tao Shi,Zhao‐Xu Chen,Luming Peng,Xuefeng Guo,Ming Lin,Weiping Ding
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:59 (7): 2606-2611 被引量:39
标识
DOI:10.1002/anie.201911749
摘要

Abstract Discrete nanosheets of silicon‐doped AlPO 4 molecular sieves (SAPO‐34) with a thickness of ≈7 nm have been prepared through morphology‐reserved synthesis with a lamellar aluminum phosphate as precursor. Cages of the nanosheets are in situ incorporated with copper oxide clusters. The CuO@SAPO‐34 nanosheets exhibit a large external surface area with a high number of (010) channel pores on the surface. Due to the thin morphology, copper oxide clusters occupy the outmost cages with a probability >50 %. The distinctive configuration facilitates a new concept of pore mouth catalysis, i.e., reactant molecules larger than the pores cannot enter the interior of the molecular sieves but can interact with the CuO clusters at “the mouth” of the pore. In heterogeneous catalysis, CuO@SAPO‐34 nanosheets have shown top performance in one‐pot oxidation of cyclohexane to adipic acid by O 2 , a key compound for the manufacture of nylon‐66, which is so far produced using non‐green nitric acid oxidation.
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