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Highly Selective Hydrogenation of CO2 to Ethanol via Designed Bifunctional Ir1–In2O3 Single-Atom Catalyst

双功能 化学 催化作用 选择性 Atom(片上系统) 吸附 原子经济 光化学 组合化学 无机化学 物理化学 有机化学 计算机科学 嵌入式系统
作者
Xue Ye,Chongya Yang,Xiaoli Pan,Junguo Ma,Yaru Zhang,Yujing Ren,H. Liu,Lin Li,Yanqiang Huang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:142 (45): 19001-19005 被引量:196
标识
DOI:10.1021/jacs.0c08607
摘要

Recently, CO2 hydrogenation for the controlled growth of the carbon chain to produce high-value C2 or C2+ products has attracted great interest, where achieving high selectivity for a specific product remains a challenge, especially for ethanol. Herein, we have designed a bifunctional Ir1-In2O3 single-atom catalyst, integrating two active catalytic centers by anchoring the monatomic Ir onto the In2O3 carrier. This Ir1-In2O3 single-atom catalyst is efficient for the hydrogenation of CO2 in liquid, yielding a high selectivity for ethanol (>99%) with an excellent initial turnover frequency (481 h-1). Characterization shows that the isolated Ir atom couples with the adjacent oxygen vacancy forming a Lewis acid-base pair, which activates the CO2 and forms the intermediate species of carbonyl (CO*) adsorbed on the Ir atom. Coupling this CO* with the methoxide adsorbed on the In2O3 forms a C-C bond. The strategy of this effective bifunctional single-atom catalyst by synergistically utilizing the distinct catalytic roles of the single-atom site and the substrates provides a new avenue in catalyst design for complex catalysis.
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