Cation Engineering in Two-Dimensional Ruddlesden–Popper Lead Iodide Perovskites with Mixed Large A-Site Cations in the Cages

化学 钙钛矿(结构) 碘化物 卤化物 八面体 带隙 光致发光 结晶学 猝灭(荧光) 雅恩-泰勒效应 离子 晶体结构 无机化学 化学物理 材料科学 荧光 光学 光电子学 有机化学 物理
作者
Yongping Fu,Xinyi Jiang,Xiaotong Li,Boubacar Traoré,Ioannis Spanopoulos,Claudine Katan,Jacky Even,Mercouri G. Kanatzidis,Elad Harel
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:142 (8): 4008-4021 被引量:125
标识
DOI:10.1021/jacs.9b13587
摘要

The Goldschmidt tolerance factor in halide perovskites limits the number of cations that can enter their cages without destabilizing their overall structure. Here, we have explored the limits of this geometric factor and found that the ethylammonium (EA) cations which lie outside the tolerance factor range can still enter the cages of the 2D halide perovskites by stretching them. The new perovskites allow us to study how these large cations occupying the perovskite cages affect the structural, optical, and electronic properties. We report a series of cation engineered 2D Ruddlesden-Popper lead iodide perovskites (BA)2(EAxMA1-x)2Pb3I10 (x = 0-1, BA is n-butylammonium, MA is methylammonium) by the incorporation of a large EA cation in the cage. An analysis of the single-crystal structures reveals that the incorporation of EA in the cage significantly stretches Pb-I bonds, expands the cage, and induces a larger octahedral distortion in the inorganic framework. Spectroscopic and theoretical studies show that such structural deformation leads to a blue-shifted bandgap, sub-bandgap trap states with wider energetic distribution, and stronger photoluminescence quenching. These results enrich the family of 2D perovskites and provide new insights for understanding the structure-property relationship in perovskite materials.
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