Single‐Atom‐Layer Catalysis in a MoS2 Monolayer Activated by Long‐Range Ferromagnetism for the Hydrogen Evolution Reaction: Beyond Single‐Atom Catalysis

过电位 单层 催化作用 费米能级 铁磁性 Atom(片上系统) 化学 结晶学 物理化学 电化学 凝聚态物理 电极 有机化学 生物化学 量子力学 计算机科学 物理 电子 嵌入式系统
作者
Hengli Duan,Chao Wang,Guinan Li,Hao Tan,Wei Hu,Liang Cai,Wei Liu,Na Li,Qianqian Ji,Yao Wang,Ying Lü,Wensheng Yan,Fengchun Hu,Wenhua Zhang,Zhihu Sun,Zeming Qi,Li Song,Shiqiang Wei
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:133 (13): 7327-7334 被引量:21
标识
DOI:10.1002/ange.202014968
摘要

Abstract Single‐atom‐layer catalysts with fully activated basal‐atoms will provide a solution to the low loading‐density bottleneck of single‐atom catalysts. Herein, we activate the majority of the basal sites of monolayer MoS 2 , by doping Co ions to induce long‐range ferromagnetic order. This strategy, as revealed by in situ synchrotron radiation microscopic infrared spectroscopy and electrochemical measurements, could activate more than 50 % of the originally inert basal‐plane S atoms in the ferromagnetic monolayer for the hydrogen evolution reaction (HER). Consequently, on a single monolayer of ferromagnetic MoS 2 measured by on‐chip micro‐cell, a current density of 10 mA cm −2 could be achieved at the overpotential of 137 mV, corresponding to a mass activity of 28, 571 Ag −1 , which is two orders of magnitude higher than the multilayer counterpart. Its exchange current density of 75 μA cm −2 also surpasses most other MoS 2 ‐based catalysts. Experimental results and theoretical calculations show the activation of basal plane S atoms arises from an increase of electronic density around the Fermi level, promoting the H adsorption ability of basal‐plane S atoms.
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