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Isolated Square‐Planar Copper Center in Boron Imidazolate Nanocages for Photocatalytic Reduction of CO2 to CO

光催化 纳米笼 咪唑酯 还原(数学) 催化作用 中心(范畴论) 平方(代数) 沸石咪唑盐骨架 金属有机骨架 无机化学 吸附 材料科学 化学 化学工程 核化学 结晶学 有机化学 数学 冶金 几何学 工程类
作者
Hai‐Xia Zhang,Qin‐Long Hong,Jing Li,Fei Wang,Xinsong Huang,Shumei Chen,Wenguang Tu,Dingshan Yu,Rong Xu,Tian‐Hua Zhou,Jian Zhang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:58 (34): 11752-11756 被引量:220
标识
DOI:10.1002/anie.201905869
摘要

Photocatalytic reduction of CO2 to value-added fuel has been considered to be a promising strategy to reduce global warming and shortage of energy. Rational design and synthesis of catalysts to maximumly expose the active sites is the key to activate CO2 molecules and determine the reaction selectivity. Herein, we synthesize a well-defined copper-based boron imidazolate cage (BIF-29) with six exposed mononuclear copper centers for the photocatalytic reduction of CO2 . Theoretical calculations show a single Cu site including weak coordinated water delivers a new state in the conduction band near the Fermi level and stabilizes the *COOH intermediate. Steady-state and time-resolved fluorescence spectra show these Cu sites promote the separation of electron-hole pairs and electron transfer. As a result, the cage achieves solar-driven reduction of CO2 to CO with an evolution rate of 3334 μmol g-1 h-1 and a high selectivity of 82.6 %.
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