Multiphase Porous Electrochemical Catalysts Derived from Iron-Based Metal–Organic Framework Compounds

催化作用 化学工程 水溶液 矿化(土壤科学) 试剂 电化学 金属有机骨架 材料科学 多孔性 化学 有机化学 电极 工程类 物理化学 吸附 氮气
作者
Kai Liu,Menglin Yu,Haiying Wang,Juan Wang,Weiping Liu,Michael R. Hoffmann
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:53 (11): 6474-6482 被引量:103
标识
DOI:10.1021/acs.est.9b01143
摘要

Herbicide use has attracted attention recently due to potential damage to human health and lethality to the honey bees and other pollinators. Fenton reagent treatment processes can be applied for the degradation of herbicidal contaminants from water. However, the need to carry out the normal Fenton reactions under acidic conditions often hinders their practical application for pollution control. Herein, we report on the synthesis and application of multiphasic porous electro-Fenton catalysts prepared from calcinated metal–organic framework compounds, CMOF@PCM, and their application for the mineralization of herbicides in aqueous solution at circum-neutral pH. CMOF nanoparticles (NPs) are anchored on porous carbon monolithic (PCM) substrates, which allow for binder-free application. H2O2 is electrochemically generated on the PCM substrate which serves as a cathode, while ·OH is generated by the CMOF NPs at low applied potentials (−0.14 V). Results show that the structure and reactivity of the CMOF@PCM electro-Fenton catalysts are dependent on the specific MOF precursor used during synthesis. For example, CMIL-88-NH2, which is prepared from MIL-88(Fe)–NH2, is a porous core–shell structured NP comprised of a cementite (Fe3C) intermediate layer that is sandwiched between a graphitic shell and a magnetite (Fe3O4) core. The electro-Fenton production of hydroxyl radical on the CMOF@PCM composite material is shown to effectively degrade an array of herbicides.
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