Structural and mechanistic revelations on high capacity cation-disordered Li-rich oxides for rechargeable Li-ion batteries

材料科学 X射线吸收光谱法 阴极 电化学 中子衍射 氧化还原 离子 对分布函数 降级(电信) 结构稳定性 化学工程 衍射 化学物理 吸收(声学) 容量损失 吸收光谱法 电极 晶体结构 结晶学 物理化学 化学 计算机科学 物理 工程类 数学分析 光学 电信 复合材料 有机化学 冶金 结构工程 量子力学 数学
作者
Enyue Zhao,Lunhua He,Bao‐Tian Wang,Xiyang Li,Junrong Zhang,Yang Wu,Jie Chen,Shao-ying Zhang,Tianjiao Liang,Yuanbo Chen,Xiqian Yu,Hong Li,Liquan Chen,Xuejie Huang,He-Sheng Chen,Fangwei Wang
出处
期刊:Energy Storage Materials [Elsevier BV]
卷期号:16: 354-363 被引量:107
标识
DOI:10.1016/j.ensm.2018.06.016
摘要

High capacity cation-disordered Li-rich oxides not only enlarge the chemical design space of cathode materials, but also play an important role in promoting the development of high energy density Li-ion batteries. However, there are still some issues, such as capacity degradation, that impede their practical applications. In-depth understanding of the structure and mechanisms in cation-disordered Li-rich oxides is favorable for their further performance optimization. Herein, taking the new designed high capacity (~ 280 mA h/g) disordered Li1.2Ti0.35Ni0.35Nb0.1O1.8F0.2 as a model compound, we meticulously study its structure evolution and electrochemical reaction mechanisms upon cycling by combination of first principles calculation, synchrony X-ray diffraction (SXRD), X-ray pair distribution function (XPDF), X-ray absorption spectroscopy (XAS), in situ XRD, and Neutron powder diffraction (NPD) et al. The excellent structure stability and robust anions framework of cation-disordered Li-rich oxides are experimentally demonstrated. Meanwhile, the high capacity mechanisms rely on the simultaneous cations and anions redox reactions and the capacity degradation mechanism induced by oxygen loss upon cycling are also proposed. Based on these revelations, the optimization strategy and potential applications of cation-disordered Li-rich oxides are further proposed.
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