Insights into defective TiO2 in electrocatalytic N2 reduction: combining theoretical and experimental studies

电催化剂 电化学 产量(工程) 催化作用 材料科学 氧化还原 化学工程 电极 耐久性 纳米技术 化学 物理化学 冶金 复合材料 有机化学 工程类
作者
Li Yang,Tongwei Wu,Rong Zhang,Huang Zhou,Xia Li,Xifeng Shi,Hongguo Zheng,Yanning Zhang,Xuping Sun
出处
期刊:Nanoscale [Royal Society of Chemistry]
卷期号:11 (4): 1555-1562 被引量:138
标识
DOI:10.1039/c8nr09564g
摘要

Artificial N2 fixation via the Haber-Bosch process requires high temperature and high pressure at the expense of CO2 release. Electrochemical NH3 synthesis is emerging as an environmentally friendly alternative that operates under ambient conditions, calling for electrocatalysts with efficient N2 reduction reaction (NRR) performance. In this paper, we experimentally and theoretically prove that defective TiO2 on Ti mesh (d-TiO2/TM) acts as an electrocatalyst for the NRR. In 0.1 M HCl, d-TiO2/TM achieves a much higher NH3 yield of 1.24 × 10-10 mol s-1 cm-2 and FE of 9.17% at -0.15 V (versus reversible hydrogen electrode) than pristine TiO2 (NH3 yield: 0.17 × 10-10 mol s-1 cm-2; FE: 0.95%). Notably, d-TiO2/TM also shows great electrochemical stability and durability. Theoretical investigation further reveals the possible catalytic mechanism involved.
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