Pd/Fe2O3 with Electronic Coupling Single-Site Pd–Fe Pair Sites for Low-Temperature Semihydrogenation of Alkynes

化学 炔烃 选择性 催化作用 乙炔 乙烯 吸附 光化学 联轴节(管道) 物理化学 有机化学 机械工程 工程类
作者
Ruijie Gao,Jisheng Xu,Jian Wang,Jongwoo Lim,Chong Peng,Lun Pan,Xiangwen Zhang,Huaming Yang,Ji‐Jun Zou
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (1): 573-581 被引量:121
标识
DOI:10.1021/jacs.1c11740
摘要

Dispersing single palladium atoms on a support is promising to minimize the usage of palladium and improve the selectivity for alkyne semihydrogenation, but its activity is often very low as a result of unfavorable H2 activation. Here, we load palladium onto α-Fe2O3(012) to construct highly active and stable single-site Pd–Fe pairs with luxuriant d-electron domination near the Fermi level driven by strong electronic coupling and prove that Pd–Fe pairs cooperatively adsorb H2 and dissociate an H─H bond, whereas solo Pd sites enable preferential desorption of C═C intermediate, thus achieving both high activity and high selectivity for alkyne hydrogenation. This catalyst exhibits state-of-the-art performance in purifying acetylene of ethylene stream, with 99.6% and 100% conversion and 96.7% and 94.7% selectivity at 353 and 393 K, respectively, and excellent stability with negligible activity decay after a 200 h test. This single-site pair inherits the advantage but overcomes the weakness of both Pd ensemble and single Pd atoms, enabling ultralow-Pd-loading catalysts for selective hydrogenation.
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