On the hydrothermal stability of Cu/SSZ-13 SCR catalysts

钙长石 热液循环 电子顺磁共振 催化作用 沸石 水热合成 离子 化学 无机化学 化学工程 材料科学 有机化学 工程类 核磁共振 物理
作者
Feng Gao,János Szanyi
出处
期刊:Applied Catalysis A-general [Elsevier BV]
卷期号:560: 185-194 被引量:156
标识
DOI:10.1016/j.apcata.2018.04.040
摘要

Cu/SSZ-13 SCR catalysts have been extensively studied in the past decade or so. Hydrothermal stability of these catalysts has been identified as the most important criterion for application. In this perspective, we describe recent atomic-level understanding of their hydrothermal stability. In particular, electron paramagnetic resonance (EPR) is shown to rather accurately quantify isolated Cu(II) ions and CuO clusters in fresh and aged catalysts to demonstrate the remarkable hydrothermal stability for Cu2+ ions located in 6-membered ring windows, and the conversion of [Cu(OH)]+ ions in Chabazite cages to CuO clusters. The hydrothermal stability difference of the two isolated Cu(II) ions is confirmed with DFT simulations and the conversion of [Cu(OH)]+ to CuO is proposed to involve formation, migration and condensation of Cu(OH)2 intermediates. The structural destructive role of CuO clusters is attributed to mesopore formation from their migration, which more severely damages the catalysts than dealumination. Finally, perspectives are given on new strategies for low-temperature NOx removal, rational design and refinement of Cu/SSZ-13, and development of new Cu/zeolite SCR catalysts with even better performance than the state-of-the-art Cu/SSZ-13.
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