Salt Effect Engineering Single Fe‐N2P2‐Cl Sites on Interlinked Porous Carbon Nanosheets for Superior Oxygen Reduction Reaction and Zn‐Air Batteries

催化作用 电催化剂 碳纤维 纳米片 化学工程 材料科学 纳米技术 金属 化学 电化学 物理化学 电极 有机化学 冶金 复合材料 复合数 工程类
作者
Xiaojie Tan,Jinqiang Zhang,Fengliang Cao,Yachao Liu,Hao Yang,Qiang Zhou,Xudong Li,Rui Wang,Zhongtao Li,Han Hu,Qingshan Zhao,Mingbo Wu
出处
期刊:Advanced Science [Wiley]
卷期号:11 (12) 被引量:16
标识
DOI:10.1002/advs.202306599
摘要

Abstract Developing efficient metal‐nitrogen‐carbon (M‐N‐C) single‐atom catalysts for oxygen reduction reaction (ORR) is significant for the widespread implementation of Zn‐air batteries, while the synergic design of the matrix microstructure and coordination environment of metal centers remains challenges. Herein, a novel salt effect‐induced strategy is proposed to engineer N and P coordinated atomically dispersed Fe atoms with extra‐axial Cl on interlinked porous carbon nanosheets, achieving a superior single‐atom Fe catalyst (denoted as Fe‐NP‐Cl‐C) for ORR and Zn‐air batteries. The hierarchical porous nanosheet architecture can provide rapid mass/electron transfer channels and facilitate the exposure of active sites. Experiments and density functional theory (DFT) calculations reveal the distinctive Fe‐N 2 P 2 ‐Cl active sites afford significantly reduced energy barriers and promoted reaction kinetics for ORR. Consequently, the Fe‐NP‐Cl‐C catalyst exhibits distinguished ORR performance with a half‐wave potential (E 1/2 ) of 0.92 V and excellent stability. Remarkably, the assembled Zn‐air battery based on Fe‐NP‐Cl‐C delivers an extremely high peak power density of 260 mW cm −2 and a large specific capacity of 812 mA h g −1 , outperforming the commercial Pt/C and most reported congeneric catalysts. This study offers a new perspective on structural optimization and coordination engineering of single‐atom catalysts for efficient oxygen electrocatalysis and energy conversion devices.
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