Structural evolution and chemical durability of uranium-doped high-entropy pyrochlore

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作者
Zhu Liu,Lielin Wang,Congcong Ding,Mei Tang,Hua Xie,Tianxu Li,Xiaojiang Chen,Yun Ding,Junpin Shi
出处
期刊:Ceramics International [Elsevier]
卷期号:50 (4): 5955-5961 被引量:4
标识
DOI:10.1016/j.ceramint.2023.11.152
摘要

The high-entropy ceramic solidified body ((LaPrEuGdYb)yUx)2Zr2O7+δ (y = (1−x)/5, x = 0.05, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25) was prepared by immobilizing uranium (U) on the A-site of the pyrochlore in this study. The phase composition and evolution of solidified body were determined by XRD, Raman and SEM analysis. The phase of (LaPrEuGdYb)yUx)2Zr2O7+δ ceramic was varied with U doping amounts: a dual-phase of pyrochlore and fluorite with no U doping. A single-phase pyrochlore with U doping amounts from x = 0.15 to x = 0.20, and the U3O8 phase was precipitated at doping levels above x = 0.25. The solid solution limit for high entropy pyrochlore in relation to uranium is roughly x = 0.2. The results should be linked to the increase in configurational entropy and the variation of U valence in the ceramic bodies, as evidenced by XPS. The normalized leaching rate of U from high-entropy ceramic waste forms (x = 0.20) was about 1.65 × 10−5 g/m2⋅d after 42 d leaching. It performed well in the leaching tests. Our study is expected to provide candidate materials for solidifying complex high-level radioactive waste (HLW).
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