Boron in the Second Coordination Sphere of Fe Single Atom Boosts the Oxygen Reduction Reaction

催化作用 材料科学 氧还原反应 活动中心 Atom(片上系统) 协调球 电解质 结晶学 无机化学 物理化学 冶金 金属 有机化学 化学 电化学 电极 计算机科学 嵌入式系统
作者
Yan Yang,Gang Wang,Shuangshuang Zhang,Chi Jiao,Xiaoyan Wu,Chenbing Pan,Junjie Mao,Yan Liu
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:16 (13): 16224-16231 被引量:4
标识
DOI:10.1021/acsami.4c00148
摘要

Metal single atoms coordinated with four nitrogen atoms (M1N4) are regarded as tremendously promising catalysts for the electrocatalytic oxygen reduction reaction (ORR). Nevertheless, the strong bond intensity between the metal center and the O atom in oxygen-containing intermediates significantly limits the ORR activity of M1N4. Herein, the catalytically active B atom is successfully introduced into the second coordination sphere of the Fe single atom (Fe1N4-B-C) to realize the alternative binding of B and O atoms and thus facilitate the ORR activity. Compared with the pristine Fe1N4 catalyst, the synthesized Fe1N4-B-C catalyst exhibits improved ORR catalytic capability with a half-wave potential (E1/2) of 0.80 V and a kinetic current density (JK) of 5.32 mA cm–2 in acid electrolyte. Moreover, in an alkaline electrolyte, the Fe1N4-B-C catalyst displays remarkable ORR activity with E1/2 of 0.87 V and JK of 8.94 mA cm–2 at 0.85 V, outperforming commercial Pt/C. Notably, the mechanistic study has revealed that the active center is the B atom in the second coordination shell of the Fe1N4-B-C catalyst, which avoids the direct bonding of Fe–O. The B center has a moderate binding force to the ORR intermediate, which flattens the ORR energy diagram and thereby improves the ORR performance. Therefore, this study offers a novel strategy for tailoring catalytic performance by tuning the active center of single-atom catalyst.
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