Interfacial Engineering of MoxSy via Boron‐Doping for Electrochemical N2‐to‐NH3 Conversion

法拉第效率 材料科学 电化学 电催化剂 氨生产 无机化学 可逆氢电极 氮气 兴奋剂 水溶液 溶解度 电解质 物理化学 电极 化学 冶金 参比电极 有机化学 光电子学
作者
Merfat M. Alsabban,Karthik Peramaiah,Alessandro Genovese,Rafia Ahmad,Luis Miguel Azofra,R. Vinoth,Mohamed Nejib Hedhili,Nimer Wehbe,Luigi Cavallo,Kuo‐Wei Huang
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adma.202405578
摘要

Abstract The electrocatalytic synthesis of ammonia (NH 3 ) through the nitrogen reduction reaction (NRR) under ambient temperature and pressure is emerging as an alternative approach to the conventional Haber–Bosch process. However, it remains a significant challenge due to poor kinetics, low nitrogen (N 2 ) solubility in aqueous electrolytes, and the competing hydrogen evolution reaction (HER), which can significantly impact NH 3 production rates and Faradaic efficiency (FE). Herein, a rationally designed boron‐doped molybdenum sulfide (B‐Mo‐Mo x S y ) electrocatalyst is reported that effectively enhances N 2 reduction to NH 3 with an onset potential of −0.15 V versus RHE, achieving a FE of 78% and an NH 3 yield of 5.83 µg h⁻¹ cm⁻ 2 in a 0.05 m H 2 SO 4 (aq). Theoretical studies suggest that the effectiveness of NRR originates from electron density redistribution due to boron (B) doping, which provides an ideal pathway for nitrogenous species to bind with electron‐deficient B sites. This work demonstrates a significant exploration, showing that Mo‐based electrocatalysts are capable of facilitating artificial N 2 fixation.
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