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Edge‐hosted Atomic Co−N4Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two‐electron Oxygen Reduction Reaction

催化作用 选择性 碳纤维 电化学 原子单位 化学 纳米技术 氧气 GSM演进的增强数据速率 基面 多孔性 氧还原反应 化学工程 材料科学 物理化学 结晶学 计算机科学 电极 物理 有机化学 复合材料 工程类 复合数 电信 量子力学 生物化学
作者
Yuhui Tian,Meng Li,Zhenzhen Wu,Qiang Sun,Ding Yuan,Bernt Johannessen,Li Xu,Yun Wang,Yuhai Dou,Huijun Zhao,Shanqing Zhang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (51) 被引量:128
标识
DOI:10.1002/anie.202213296
摘要

Not only high efficiency but also high selectivity of the electrocatalysts is crucial for high-performance, low-cost, and sustainable energy storage applications. Herein, we systematically investigate the edge effect of carbon-supported single-atom catalysts (SACs) on oxygen reduction reaction (ORR) pathways (two-electron (2 e- ) or four-electron (4 e- )) and conclude that the 2 e- -ORR proceeding over the edge-hosted atomic Co-N4 sites is more favorable than the basal-plane-hosted ones. As such, we have successfully synthesized and tuned Co-SACs with different edge-to-bulk ratios. The as-prepared edge-rich Co-N/HPC catalyst exhibits excellent 2 e- -ORR performance with a remarkable selectivity of ≈95 % in a wide potential range. Furthermore, we also find that oxygen functional groups could saturate the graphitic carbon edges under the ORR operation and further promote electrocatalytic performance. These findings on the structure-property relationship in SACs offer a promising direction for large-scale and low-cost electrochemical H2 O2 production via the 2 e- -ORR.
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