Fully Conjugated Two‐Dimensional sp2‐Carbon Covalent Organic Frameworks as Artificial Photosystem I with High Efficiency

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作者
Yingjie Zhao,Hui Liu,Chenyu Wu,Zhaohui Zhang,Qingyan Pan,Fan Hu,Ruiming Wang,Piwu Li,Xiaowen Huang,Zhibo Li
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:58 (16): 5376-5381 被引量:281
标识
DOI:10.1002/anie.201901194
摘要

Abstract The synthesis of fully conjugated sp 2 ‐carbon covalent organic frameworks (COF) is extremely challenging given the difficulty of the formation of very stable carbon‐carbon double bonds (‐C=C‐). Here, we report the successful preparation of a 2D COF (TP‐COF) based on triazine as central planar units bridged by sp 2 ‐carbon linkers through the ‐C=C‐ condensation reaction. High‐resolution‐transmission electron microscopy (HRTEM) clearly confirmed the tessellated hexagonal pore structure with a pore center‐to‐center distance of 2 nm. Powder X‐ray diffraction (PXRD) together with structural simulations revealed an AA stacking mode of the obtained layered structure. TP‐COF turned out to be an excellent semiconductor material with a LUMO energy of −3.23 eV and a band gap of 2.36 eV. Excitingly, this novel sp 2 ‐carbon conjugated TP‐COF exhibited unprecedented coenzyme regeneration efficiency and can significantly boost the coenzyme‐assisted synthesis of l ‐glutamate to a record‐breaking 97 % yield within 12 minutes.
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