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Reduction of charge carrier recombination by Ce gradient doping and surface polarization for solar water splitting

重组 材料科学 载流子 兴奋剂 分解水 表面电荷 还原(数学) 极化(电化学) 光电子学 化学物理 分子物理学 化学 光催化 物理化学 数学 基因 生物化学 几何学 催化作用
作者
Jinwei Bai,Rui‐Ting Gao,Xiaotian Guo,Jinlu He,Xianhu Liu,En‐Hou Han,Lei Wang
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:448: 137602-137602 被引量:28
标识
DOI:10.1016/j.cej.2022.137602
摘要

• Gradient Ce doping on Fe 2 O 3 with the construction of built-in electric field. • Surface polarization on gradient Ce doped Fe 2 O 3 reduced the interfacial oxygen vacancies. • The photoanode exhibited a photocurrent of 2.50 mA cm −2 at 1.50 V RHE with a low onset potential of 0.64 V RHE . • DFT calculations demonstrated the elimination of deep trap state and the reduction of charge recombination. Photoelectrochemical (PEC) water splitting is one of the most strategies for solar energy storage and utilization. Hematite as one of the promising candidates for PEC research, has a short hole diffusion length and short carrier lifetime, resulting in PEC conversion efficiency far below the theoretical value. In this work, a facile but efficient strategy was introduced for the growth of gradient Ce doped hematite nanorods, following with the sequent photoactivation process. The gradient Ce doping not only increased the conductivity of bulk material, but also importantly, constructed a built-in electric field by the addition of Ce element, which remarkably enhanced the charge separation and transfer from the bulk to the surface. Moreover, the surface polarization under illumination was applied for the reduction of overpotential and the enhancement of photocurrent density, taking a role of cocatalyst decoration. It reduced the oxygen vacancies concentration at the surface, which further reduced the surface recombination owing to the passivation from photoactivation. According to these, the resulting photoanode exhibited a photocurrent of 1.92 and 2.50 mA cm −2 at 1.23 and 1.50 V RHE , respectively, with onset potential of 0.64 V RHE under AM 1.5G illumination. This work opens a useful strategy of modifying the electronic structure and constructing the interface structure for improving PEC performance on hematite-based photoelectrodes for solar energy storage and utilization.
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