Enhanced Interplay between Host–Guest and Spin-Crossover Properties through the Introduction of an N Heteroatom in 2D Hofmann Clathrates

化学 杂原子 取代基 分子 旋转交叉 结晶学 配体(生物化学) 超分子化学 联吡啶 主客化学 立体化学 晶体结构 有机化学 戒指(化学) 生物化学 受体
作者
Manuel Meneses-Sánchez,Rubén Turo-Cortés,Carlos Bartual‐Murgui,Iván da Silva,M. Carmen Muñoz,José Antonio Real
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:60 (16): 11866-11877 被引量:10
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.1c01925
摘要

Controlled modulation of the spin-crossover (SCO) behavior through the sorption-desorption of invited molecules is an extensively exploited topic because of its potential applications in molecular sensing. For this purpose, understanding the mechanisms by which the spin-switching properties are altered by guest molecules is of paramount importance. Here, we show an experimental approach revealing a direct probe of how the interplay between SCO and host-guest chemistry is noticeably activated by chemically tuning the host structure. Thus, the axial ligand 4-phenylpyridine (4-PhPy) in the 2D Hofmann clathrates {Fe(4-PhPy)2[M(CN)4]} (PhPyM; M = Pt, Pd) is replaced by 2,4-bipyridine (2,4-Bipy), resulting in the isomorphous compounds {Fe(2,4-Bipy)2[M(CN)4]} (BipyM; M = Pt, Pd), which basically differ from the former in that they have a noncoordinated N heteroatom in the ancillary aromatic substituent, i.e., 2-pyridyl instead of phenyl. Our chemical, magnetic, calorimetric, and structural characterizations demonstrate that this subtle chemical composition change provokes outstanding modifications not only in the capability to adsorb small guests as water or methanol but also in the extent to which these guests affect the SCO characteristics.
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