Incorporation of Sulfate Anions and Sulfur Vacancies in ZnIn2S4 Photoanode for Enhanced Photoelectrochemical Water Splitting

分解水 材料科学 硫黄 可逆氢电极 硫酸盐 析氧 动力学 密度泛函理论 光电流 载流子 光催化 化学工程 无机化学 化学物理 催化作用 电极 电化学 光电子学 物理化学 化学 计算化学 冶金 参比电极 生物化学 物理 量子力学 工程类
作者
Weiwei Xu,Wenchao Gao,Linxing Meng,Wei Tian,Liang Li
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
卷期号:11 (26) 被引量:128
标识
DOI:10.1002/aenm.202101181
摘要

Abstract Severe charge recombination and slow surface water oxidation kinetics seriously limit the practical application of ZnIn 2 S 4 photoanodes for photoelectrochemical water splitting. Herein, an in situ strategy to introduce sulfate (SO 4 2− ) anions and controlled bulk sulfur vacancies (S v ) into a ZnIn 2 S 4 photoanode is developed, and its PEC performance is remarkably enhanced, achieving a photocurrent density of 3.52 mA cm −2 at 1.23 V versus reversible hydrogen electrode ( V RHE ) and negatively shifted onset potential of 0.01 V RHE in phosphate buffer without a sacrificial agent under AM 1.5G illumination. The experimental characterizations and density functional theory calculations reveal that the SO 4 2− groups enhance the oxygen evolution reaction kinetics, while bulk S v improves the bulk carrier separation. The remarkable bulk carrier separation efficiency of 75.01% and surface carrier injection efficiency of 79.69% are achieved at 1.23 V RHE . This work provides a new route to design efficient photoanodes by the simultaneous manipulation of metal‐free anions and sulfur vacancies.
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