Room‐Temperature Activation of H2 by a Surface Frustrated Lewis Pair

异构化 路易斯酸 沮丧的刘易斯对 化学 均分解 催化作用 氢化物 离解(化学) 质子化 D-甘露醇 电子对 氢氧化物 光化学 药物化学 立体化学 无机化学 激进的 有机化学 电子 甘露醇 量子力学 离子 物理
作者
Lu Wang,Tingjiang Yan,Rui Song,Wei Sun,Yuchan Dong,Jiuli Guo,Zizhong Zhang,Xuxu Wang,Geoffrey A. Ozin
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:58 (28): 9501-9505 被引量:104
标识
DOI:10.1002/anie.201904568
摘要

Abstract Surface frustrated Lewis pairs (SFLPs) have been implicated in the gas‐phase heterogeneous (photo)catalytic hydrogenation of CO 2 to CO and CH 3 OH by In 2 O 3− x (OH) y . A key step in the reaction pathway is envisioned to be the heterolysis of H 2 on a proximal Lewis acid–Lewis base pair, the SFLP, the chemistry of which is described as In⋅⋅⋅In‐OH + H 2 → In‐OH 2 + ⋅⋅⋅In‐H − . The product of the heterolysis, thought to be a protonated hydroxide Lewis base In‐OH 2 + and a hydride coordinated Lewis acid In‐H − , can react with CO 2 to form either CO or CH 3 OH. While the experimental and theoretical evidence is compelling for heterolysis of H 2 on the SFLP, all conclusions derive from indirect proof, and direct observation remains lacking. Unexpectedly, we have discovered rhombohedral In 2 O 3− x (OH) y can enable dissociation of H 2 at room temperature, which allows its direct observation by several analytical techniques. The collected analytical results lean towards the heterolysis rather than the homolysis reaction pathway.
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