Origin of Outstanding Stability in the Lithium Solid Electrolyte Materials: Insights from Thermodynamic Analyses Based on First-Principles Calculations

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作者
Yizhou Zhu,Xingfeng He,Yifei Mo
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:7 (42): 23685-23693 被引量:1622
标识
DOI:10.1021/acsami.5b07517
摘要

First-principles calculations were performed to investigate the electrochemical stability of lithium solid electrolyte materials in all-solid-state Li-ion batteries. The common solid electrolytes were found to have a limited electrochemical window. Our results suggest that the outstanding stability of the solid electrolyte materials is not thermodynamically intrinsic but is originated from kinetic stabilizations. The sluggish kinetics of the decomposition reactions cause a high overpotential leading to a nominally wide electrochemical window observed in many experiments. The decomposition products, similar to the solid-electrolyte-interphases, mitigate the extreme chemical potential from the electrodes and protect the solid electrolyte from further decompositions. With the aid of the first-principles calculations, we revealed the passivation mechanism of these decomposition interphases and quantified the extensions of the electrochemical window from the interphases. We also found that the artificial coating layers applied at the solid electrolyte and electrode interfaces have a similar effect of passivating the solid electrolyte. Our newly gained understanding provided general principles for developing solid electrolyte materials with enhanced stability and for engineering interfaces in all-solid-state Li-ion batteries.
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