High-Voltage Superionic Halide Solid Electrolytes for All-Solid-State Li-Ion Batteries

卤化物 快离子导体 电解质 材料科学 电化学 离子电导率 阳极 正交晶系 电化学窗口 阴极 氧化物 化学 无机化学 晶体结构 结晶学 冶金 物理化学 电极
作者
Kern Ho Park,Kavish Kaup,Abdeljalil Assoud,Qiang Zhang,Xiaohan Wu,Linda F. Nazar
出处
期刊:ACS energy letters [American Chemical Society]
卷期号:5 (2): 533-539 被引量:319
标识
DOI:10.1021/acsenergylett.9b02599
摘要

All-solid-state Li-ion batteries (ASSBs), considered to be potential next-generation energy storage devices, require solid electrolytes (SEs). Thiophosphate-based materials are popular, but these sulfides exhibit poor anodic stability and require specialty coatings on lithium metal oxide cathodes. Moreover, electrode designs aimed at high energy density are limited by their narrow electrochemical stability window. Here, we report new mixed-metal halide Li3–xM1–xZrxCl6 (M = Y, Er) SEs with high ionic conductivity—up to 1.4 mS cm–1 at 25 °C—that are stable to high voltage. Substitution of M (M = Y, Er) by Zr is accompanied by a trigonal-to-orthorhombic phase transition, and structure solution using combined neutron and single-crystal X-ray diffraction methods reveal a new framework. The employment of >4 V-class cathode materials without any protective coating is enabled by the high electrochemical oxidation stability of these halides. An ASSB showcasing their electrolyte properties exhibits very promising cycling stability up to 4.5 V at room temperature.
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