Molecular structure and catalytic promotional effect of Mn on supported Na2WO4/SiO2 catalysts for oxidative coupling of methane (OCM) reaction

催化作用 甲烷氧化偶联 化学 氧化还原 氧化剂 煅烧 氧气 无机化学 相(物质) 化学工程 有机化学 工程类
作者
Sagar Sourav,Daniyal Kiani,Yixiao Wang,Jonas Baltrušaitis,Rebecca Fushimi,Israel E. Wachs
出处
期刊:Catalysis Today [Elsevier BV]
卷期号:416: 113837-113837 被引量:16
标识
DOI:10.1016/j.cattod.2022.07.005
摘要

The structure and promotional effect of Mn in supported Mn-Na2WO4/SiO2 catalysts for the oxidative coupling of methane (OCM) reaction has been debated for a longtime in the literature. In the current investigation, with the aid of multiple in-situ characterization studies, we show that the freshly calcined supported 1.2Mn-5Na2WO4/SiO2 catalyst possesses crystalline Na2WO4, Mn2O3 and SiO2 (cristobalite phase) along with surface MnOx and Na-WOx sites at low temperature and oxidizing environments. Under the OCM reaction environment (T > 800 °C), the crystalline Na2WO4 phase melts and Mn2O3 phase reduces. In contrast, the surface MnOx and Na-WOx sites exhibit excellent thermal and chemical stability. Exposure of the 1.2Mn-5Na2WO4/SiO2 catalyst to the OCM reaction environment redisperses the molten Na2WO4 phase on the SiO2 support to form new surface WOx sites. Interestingly, the stable MnOx species interacts with both molten Na2WO4 phase and surface Na-WOx sites during OCM reaction. Controlled transient kinetic experiments in TAP and detailed steady state OCM fixed-bed reaction studies reveal the role and promotional effect of Mn in the 1.2Mn-5Na2WO4/SiO2 catalyst. The W-oxides (both molten Na2WO4 and surface Na-WOx sites) are the active sites for the catalytic OCM reaction and the MnOx species only function as promoters. The promotion of MnOx strongly depends on the gas phase O2 partial pressure and the MnOx species act as mediators for oxygen exchange between the gas phase molecular O2 and catalyst lattice oxygen. The temperature dependent MnOx promotion reveals that the MnOx species selectively promote the molten Na2WO4 phase at lower reaction temperature and the surface Na-WOx sites at higher temperature.
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