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Combined First‐Principle Calculations and Experimental Study on Multi‐Component Olivine Cathode for Lithium Rechargeable Batteries

纳米晶材料 材料科学 电化学 橄榄石 氧化还原 固溶体 阴极 相(物质) 锂(药物) 电极 分析化学(期刊) 矿物学 物理化学 纳米技术 冶金 化学 医学 内分泌学 有机化学 色谱法
作者
Hyeokjo Gwon,Dong‐Hwa Seo,Sung‐Wook Kim,Jongsoon Kim,Kisuk Kang
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:19 (20): 3285-3292 被引量:124
标识
DOI:10.1002/adfm.200900414
摘要

Abstract The electrochemical properties and phase stability of the multi‐component olivine compound LiMn 1/3 Fe 1/3 Co 1/3 PO 4 are studied experimentally and with first‐principles calculation. The formation of a solid solution between LiMnPO 4 , LiFePO 4 , and LiCoPO 4 at this composition is confirmed by XRD patterns and the calculated energy. The experimental and first‐principle results indicate that there are three distinct regions in the electrochemical profile at quasi‐open‐circuit potentials of ∼ 3.5 V, ∼4.1 V, and ∼4.7 V, which are attributed to Fe 3+ /Fe 2+ , Mn 3+ /Mn 2+ , and Co 3+ /Co 2+ redox couples, respectively. However, exceptionally large polarization is observed only for the region near 4.1 V of Mn 3+ /Mn 2+ redox couples, implying an intrinsic charge transfer problem. An ex situ XRD study reveals that the reversible one‐phase reaction of Li extraction/insertion mechanism prevails, unexpectedly, for all lithium compositions of Li x Mn 1/3 Fe 1/3 Co 1/3 PO 4 (0 ≤ x ≤ 1) at room temperature. This is the first demonstration that the well‐ordered, non‐nanocrystalline (less than 1% Li–M disorder and a few hundred nanometer size particle) olivine electrode can be operated solely in a one‐phase mode.
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