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Efficient Removal and Recovery of Uranium by a Layered Organic–Inorganic Hybrid Thiostannate

化学 洗脱 硫系化合物 选择性 放射性废物 环境友好型 吸附 环境修复 无机化学 离子 铀酰 核化学 离子交换 放射化学 催化作用 污染 有机化学 色谱法 冶金 材料科学 生物 生态学
作者
Mei‐Ling Feng,Debajit Sarma,Xing-Hui Qi,Ke‐Zhao Du,Xiao‐Ying Huang,Mercouri G. Kanatzidis
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:138 (38): 12578-12585 被引量:337
标识
DOI:10.1021/jacs.6b07351
摘要

Uranium is important in the nuclear fuel cycle both as an energy source and as radioactive waste. It is of vital importance to recover uranium from nuclear waste solutions for further treatment and disposal. Herein we present the first chalcogenide example, (Me2NH2)1.33(Me3NH)0.67Sn3S7·1.25H2O (FJSM-SnS), in which organic amine cations can be used for selective UO22+ ion-exchange. The UO22+-exchange kinetics perfectly conforms to pseudo-second-order reaction, which is observed for the first time in a chalcogenide ion-exchanger. This reveals the chemical adsorption process and its ion-exchange mechanism. FJSM-SnS has excellent pH stability in both strongly acidic and basic environments (pH = 2.1–11), with a maximum uranium-exchange capacity of 338.43 mg/g. It can efficiently capture UO22+ ions in the presence of high concentrations of Na+, Ca2+, or HCO3– (the highest distribution coefficient Kd value reached 4.28 × 104 mL/g). The material is also very effective in removing of trace levels of U in the presence of excess Na+ (the relative amounts of U removed are close to 100%). The UO22+···S2– interactions are the basis for the high selectivity. Importantly, the uranyl ion in the exchanged products could be easily eluted with an environmentally friendly method, by treating the UO22+-laden materials with a concentrated KCl solution. These advantages coupled with the very high loading capacity, low cost, environmentally friendly nature, and facile synthesis make FJSM-SnS a new promising remediation material for removal of radioactive U from nuclear waste solutions.
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