Understanding the Adiabatic Evolution of Surface States in Tetradymite Topological Insulators under Electrochemical Conditions

拓扑绝缘体 表面状态 拓扑(电路) 电催化剂 费米能级 绝热过程 曲面(拓扑) 材料科学 化学物理 电极 凝聚态物理 电化学 物理 电子 量子力学 几何学 数学 组合数学
作者
Guorong Weng,William Laderer,Anastassia N. Alexandrova
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:15 (10): 2732-2739
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.4c00064
摘要

Nontrivial surface states in topological materials have emerged as exciting targets for surface chemistry research. In particular, topological insulators have been used as electrodes in electrocatalytic reactions. Herein, we investigate the robustness of the topological surface states and band topology under electrochemical conditions, specifically in the presence of an electric double layer. First-principles band structure calculations are performed on the electrified (111) surfaces of Bi2Te3, Bi2Se3, and Sb2Te3 using an implicit electrolyte model. Our results demonstrate the adiabatic evolution of the surface states upon surface charging. Under oxidizing potentials, the surface states are shifted upward in energy, preserving the Dirac point on the surface and the band inversion in the bulk. Conversely, under reduced potentials, hybridization is observed between the surface and bulk states, suggesting a likely breakdown of topological protection. The position of the Fermi level, which dictates the working states in catalytic reactions, should ideally be confined within the bulk bandgap. This requirement defines a potential window for the effective application of topological electrocatalysis.
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