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Se‐p Orbitals Induced “Strong d–d Orbitals Interaction” Enable High Reversibility of Se‐Rich ZnSe/MnSe@C Electrode as Excellent Host for Sodium‐Ion Storage

原子轨道 异质结 电负性 离子 材料科学 轨道杂交 电极 电子组态 电子 化学物理 化学 光电子学 分子轨道理论 物理化学 物理 有机化学 量子力学
作者
Sikandar Iqbal,Aadil Nabi Chishti,Muhammad Ali,Moazzam Ali,Youchan Hao,Xingxing Wu,Huiqin Huang,Lu Wang,Peng Gao,Muhammad Yousaf,Yinzhu Jiang
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:20 (27) 被引量:7
标识
DOI:10.1002/smll.202308262
摘要

Abstract The heterostructure of transition‐metal chalcogenides is a promising approach to boost alkali ion storage due to fast charge kinetics and reduction of activation energy. However, cycling performance is a paramount challenge that is suffering from poor reversibility. Herein, it is reported that Se‐rich particles can chemically interact with local hexagonal ZnSe/MnSe@C heterostructure environment, leading to effective ions insertion/extraction, enabling high reversibility. Enlightened by theoretical understanding, Se‐rich particles endow high intrinsic conductivities in term of low energy barriers (1.32 eV) compared with those without Se‐rich particles (1.50 eV) toward the sodiation process. Moreover, p orbitals of Se‐rich particles may actively participate and further increase the electronegativity that pushes the Mn d orbitals (dxy and dx 2 ‐y 2 ) and donate their electrons to dxz and dyz orbitals, manifesting strong d–d orbitals interaction between ZnSe and MnSe. Such fundamental interaction will adopt a well‐stable conducive electronic bridge, eventually, charges are easily transferred from ZnSe to MnSe in the heterostructure during sodiation/desodiation. Therefore, the optimized Se‐rich ZnSe/MnSe@C electrode delivered high capacity of 576 mAh g −1 at 0.1 A g −1 after 100 cycles and 384 mAh g −1 at 1 A g −1 after 2500 cycles, respectively. In situ and ex situ measurements further indicate the integrity and reversibility of the electrode materials upon charging/discharging.
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