Phase Engineering Facilitates O–O Coupling via Lattice Oxygen Mechanism for Enhanced Oxygen Evolution on Nickel–Iron Phosphide

析氧 化学 过电位 催化作用 磷化物 电化学 无机化学 化学工程 物理化学 电极 生物化学 工程类 有机化学
作者
Zhengxin Qian,Ge-Hao Liang,Liangfei Shen,Ge Zhang,Shisheng Zheng,Jing‐Hua Tian,Jianfeng Li,Hua Zhang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/jacs.4c15847
摘要

Nickel–iron-based catalysts are recognized for their high efficiency in the oxygen evolution reaction (OER) under alkaline conditions, yet the underlying mechanisms that drive their superior performance remain unclear. Herein, we revealed the molecular OER mechanism and the structure-intermediate-performance relationship of OER on a phosphorus-doped nickel–iron nanocatalyst (NiFeP). NiFeP exhibited exceptional activity and stability with an overpotential of only 210 mV at 10 mA cm–2 in 1 M KOH and a cell voltage of 1.68 V at 1 A cm–2 in anion exchange membrane water electrolyzers. The evolution of active sites and intermediates during OER on NiFeP was in situ probed and correlated using shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy, complemented by differential electrochemical mass spectrometry and density functional theory. These results provide direct evidence that OER proceeds via the lattice oxygen-mediated mechanism. Remarkably, phosphorus doping plays a critical role in stabilizing the active β-Ni(Fe)OOH phase, which facilitates the *OH deprotonation and the subsequent O–O coupling to form *OO intermediates. Our findings offer a deeper understanding of the OER mechanism, providing a clear pathway for designing next-generation OER catalysts with improved efficiency and durability.
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