The optimized Fenton-like activity of Fe single-atom sites by Fe atomic clusters–mediated electronic configuration modulation

催化作用 电子转移 再分配(选举) 化学 活动站点 Atom(片上系统) 解吸 金属 光化学 化学物理 物理化学 吸附 有机化学 嵌入式系统 法学 政治学 政治 计算机科学
作者
Fan Mo,Chunlin Song,Qixing Zhou,Wendan Xue,Shaohu Ouyang,Qi Wang,Zelin Hou,Shuting Wang,Jianling Wang
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [National Academy of Sciences]
卷期号:120 (15) 被引量:148
标识
DOI:10.1073/pnas.2300281120
摘要

The performance optimization of isolated atomically dispersed metal active sites is critical but challenging. Here, TiO2@Fe species-N-C catalysts with Fe atomic clusters (ACs) and satellite Fe-N4 active sites were fabricated to initiate peroxymonosulfate (PMS) oxidation reaction. The AC-induced charge redistribution of single atoms (SAs) was verified, thus strengthening the interaction between SAs and PMS. In detail, the incorporation of ACs optimized the HSO5- oxidation and SO5·- desorption steps, accelerating the reaction progress. As a result, the Vis/TiFeAS/PMS system rapidly eliminated 90.81% of 45 mg/L tetracycline (TC) in 10 min. The reaction process characterization suggested that PMS as an electron donor would transfer electron to Fe species in TiFeAS, generating 1O2. Subsequently, the hVB+ can induce the generation of electron-deficient Fe species, promoting the reaction circulation. This work provides a strategy to construct catalysts with multiple atom assembly-enabled composite active sites for high-efficiency PMS-based advanced oxidation processes (AOPs).
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