Unlocking the Na-Storage Behavior in Hard Carbon Anode by Mass Spectrometry

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作者
Jiyuan Xue,Haitang Zhang,Jianken Chen,Kai Fang,Yilong Chen,Yeguo Zou,Yuhao Hong,Yu Qiao,Shi‐Gang Sun
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:24 (32): 9839-9845
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.4c01620
摘要

Hard carbon (HC) is a promising anode candidate for Na-ion batteries (NIBs) because of its excellent Na-storage performance, abundance, and low cost. However, a precise understanding of its Na-storage behavior remains elusive. Herein, based on the D2O/H2SO4-based TMS results collected on charged/discharged state HC electrodes, detailed Na-storage mechanisms (the Na-storage states and active sites in different voltage regions), specific SEI dynamic evolution process (formation, rupture, regeneration and loss), and irreversible capacity contribution (dead Na0, NaH, etc.) were elucidated. Moreover, by employing the online electrochemical mass spectrometry (OEMS) to monitor the gassing behavior of HC-Na half-cell during the overdischarging process, a surprising rehydrogen evolution reaction (re-HER) process at around 0.02 V vs Na+/Na was identified, indicating the occurrence of Na-plating above 0 V vs Na+/Na. Additionally, the typical fluorine ethylene carbonate (FEC) additive was demonstrated to reduce the accumulation of dead Na0 and inhibit the re-HER process triggered by plated Na.
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